A támadó 14 évesen mutatkozott be a Santos felnőttcsapatában, 1958 és 1968 között 368 gólt szerzett a klub színeiben, ő volt a háromszoros világbajnok Pelé híres csatártársa, akiről Pelé azt nyilatkozta, hogy a góljai felét neki köszönheti. Coutinho a brazil válogatottban csak 15 alkalommal lépett pályára, a Santos legendája a hírek szerint szívrohamban hunyt el otthonában.